En el 353, fue elegido Katholikos (Patriarca) de Armenia, por el rey Arsacio III y el pueblo. Se le describe “de alta estatura y de una belleza excepcional, pero al mismo tiempo temeroso de Dios y observante de los preceptos divinos, sabio, modesto, caritativo y misericordioso, casto y sobrio en la vida conyugal, y ejemplar en el servicio militar”. Rechazó el nombramiento y para convencerlos que eligieran a otro se confesó pecador y nombró pecados que jamás había cometido. Los obispos armenios, a invitación del rey, se reunieron en un sínodo y lo eligieron canónicamente; después lo enviaron a Cesarea para la ordenación sacerdotal y la consagración episcopal. Fue consagrado por el obispo Eusebio.
De regreso a su sede episcopal, convocó un sínodo donde se ordenó la construcción de hospitales y hospicios para los leprosos y para todos los pobres de la ciudad que serían mantenidos por la caridad de los fieles; se prohibió, bajo severas penas, el uso supersticioso de llorar por los muertos según los ritos paganos; se decretaron leyes para regular el matrimonio cristiano y la vida conyugal; se inflingieron penas contra todos los vicios y delitos. Se exhortó al rey, príncipes y a todos aquellos que tenían autoridad a ser mansos hacia sus subditos, y no agravarlos con excesivos impuestos. A los subditos se les ordenó de obedecer y ser fieles a la utoridad. Se instituyeron en varios lugares, escuelas de lengua griega y siriaca, para la educación de la juventud y en particular de los eclesiásticos. La organización fundada por Narsés es una de las primeras, de este género, que se encuentran en la historia. Como jefe de la Iglesia armenia, tenía poder en la vida civil y política del reino; a él se le había confiado los tribunales de justicia.
En el 354 fue enviado a Constantinopla a tratar con el emperador Constanzo II con el que se estableció un tratado de alianza. Pero la colaboración de Arsacio III y Narsés no duró mucho, ya que el reyPab, c era soberbio y licencioso y Narsés le amonestó, llegando incluso a excomulgarlo, lo que obligó al rey a exiliarlo a sus posesiones a Ashtishat y nombró a un nuevo patriarca en su lugar, que no fue aceptado por los demás obispos.
En el 369, fue llamado a su país por el disoluto rey Pab, que le repuso en su sede. Se dedicó por entero al cuidado pastoral del pueblo. Participó en los sínodos provinciales de Cesarea. Pero el rey omo su padre, no quiso escuchar las amonestaciones de Narsés y lo hizo envenenar durante una fiesta, a la que lo había invitado con el pretexto de encontrar la paz entre ellos. El santo obispo murió, después de regresar a su palacio, rodeado de sus amigos y discípulos. Está enterrado en Thil, en la iglesia del pueblo de Erzerum
